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环境学院高冠道/潘丙才教授课题组:超声激活聚四氟乙烯压电催化活性

发布于:2021-06-23 来源:环境学院 文章阅读数: 字体大小:[      ]


    图1

  活性氧种(ROS)的可控生成在生物、化学和环境领域具有重要的作用。特别是在声动力学过程中凭借高组织穿透性和定向引导特点,压电催化(piezoelectric catalysis)可原位高效产生ROS。然而,目前报道的压电ROS催化剂压电系数较低(3-105 pC/N),或对环境安全有害(如PZT中的Pb、化学稳定性差,限制了压电催化的发展。因此,开发新型压电材料是亟待解决的挑战。近期高冠道教授课题组等人开发了可诱导传统惰性的聚四氟乙烯(PTFE)颗粒形成压电驻极体(electret)方法。研究显示,对PTFE驻极体进行连续超声辐照可产生ROS,并且其产生速率显著高于已见报道的压电催化剂。该项研究颠覆了人们对惰性PTFE的认知,也开辟了惰性PTFE在环境污染治理、杀菌消毒领域的新应用。

PTFE的活化过程及机制:PTFE化学性质极其稳定,被广泛应用于严苛条件下的工业装备、实验设备、医疗器械及家用厨房用品等。同时PTFE作为一种典型的非极性聚合物驻极体材料,能够长期存储电荷并具有巨大的压电系数。研究人员在一次实验中偶然发现,PTFE在超声作用下具有良好的压电催化性能。因此,研究人员对PTFE颗粒以及薄膜进行超声辐照,再利用压电力显微镜(PFM)来检测被活化的PTFE的压电性能。PFM表征显示,被超声辐照的PTFE可诱导产生强大的局部压电性能。这是因为在超声激活PTFE过程中,超声波能够促使汽泡的形成和崩塌,而瞬间崩塌的超声空化气泡又能产生极端高压(约100 Mpa)和电场(约100 kV/m)。这些瞬态、高频的超高超声压可以使PTFE产生永久的结构缺陷(结构电荷);另一方面,并发产生的电场能够极化PTFE的缺陷进而产生极化电荷并被俘获在PTFE结构缺陷里,最终形成压电驻极体(图2)。

2  超声活化PTFE示意图

进一步,本研究通过施加外力并测量开路电压来揭示 PTFE 驻极体的压电特性(图 3a、b)。 随着外加压力从 0.156 增加到 0.624 N/cm2,开路电压从 0.5 V增加到 1.8 V。此外,活化的PTFE膜在超声波的作用下能产生可重现的压电电压(图 3c)。这揭示了惰性的PTFE超声催化活性的基本过程及机制,包括1)PTFE在超声压力场下的驻极化活化以及2)高频超声压力波持续刺激压电PTFE驻极体产生迅速交变的内部电场,从而驱动电荷到PTFE/水界面并最终产生ROS(图 3d, e, f)。

3 PTFE驻极体的压电性能ROS产生过程

 PTFE压电催化产生ROS的潜在应用:ROS在环境化学以及生物医药领域具有广泛应用。例如,PTFE在超声作用下能分解甲基橙、酸性橙7、亚甲基蓝、四氯酚以及硝基苯等多种污染物。与传统有机和无机压电材料对比发现,PTFE分解甲基橙的准一级速率常数是经典的有机压电材料PVDF的16倍以上,也远高于目前文献报道的无机压电材料Pb(Zr0.52Ti0.48)O3,Bi4Ti3O12和BaTiO3同时实验结果表明,超声辐射10 min,PTFE膜能显著抑制细菌的生长,抑制率可达99.7%。以上结果表明,超声活化的PTFE展现出优异的压电催化性能,在环境污染治理中具有广阔的应用前景。

4 PTFE压电催化的潜在应用


上述研究以"Ultrasonic activation of inert poly(tetrafluoroethylene) enables piezocatalytic generation of reactive oxygen species"为题于2021年6月9日在线发表在Nature Communications (https://doi.org/10.1038/s41467-021-23921-3)。论文第一作者为博士生王炎锋,通讯作者为高冠道教授。共同作者包括现代工程与应用科学学院2020届硕士毕业生徐烨明环境学院2020届硕士毕业生董上上,以及南京大学现代工程与应用科学学院王鹏教授鲁振达教授吴迪教授,化学与化工学院叶德举教授,南开大学陈威教授哈佛大学Chad Vecitis教授以及团队带头人潘丙才教授南京大学现代工程与应用科学学院张善涛教授,化学与化工学院沈群东教授,物理学院屠娟教授以及环境学院王伟伟博士参与了论文讨论现代工程与应用科学学院博士生席中男李晨博士对PFM测试做了贡献。研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发项目以及江苏省科技厅的资助。

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