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南京大学环境学院谢显传课题组在环糊精聚合物水处理材料研究方面获得新进展

       随着社会经济发展,水污染日益严重,是世界性问题。目前,全球每年约有4200多亿吨污水排入水环境,污染了5.5万亿立方淡水,相当于全球径流总量的14%以上。水污染对人类健康造成很大危害。每年发展中国家约有10亿人喝不上清洁水,约有2500多万人死于饮用不洁水。腐殖酸等天然有机物、人工合成有毒害有机物、重金属和病原微生物等是水环境中的典型污染物。在众多水处理方法中,吸附法因其成本低、操作简单、适用范围广而成为一种最为常用的水处理技术,其中吸附材料是吸附法水处理技术的关键。

       环糊精是一类由淀粉在葡萄糖基转移酶作用下生成的环状低聚糖,具有独特的外部亲水、内部疏水的空腔结构,使其可与醇、酸、胺等极性化合物,脂肪族、芳香族碳氢化合物等非极性化合物以及无机阴离子等各种各样的化合物形成主-客体包合物。近年来,环境学院谢显传课题组在环糊精聚合物水处理材料研究方面取得新进展,相关研究成果已发表于《Green Chemistry》、《Chemical Engineering Journal》、《ACS Applied Materials & Interfaces》和《Environmental Research》重要学术刊物上。

       利用环糊精较强的反应性,以碱性水溶液为反应溶剂,通过刚性交联剂和柔性交联剂聚合反应,首次实现了在水相制备出具有多孔结构的环糊精聚合物材料(T-E-CDP)。该材料对双酚A、2-萘酚、3-苯基苯酚、双酚S、炔雌醇、雌三醇、雌二醇等多种有机污染物均表现出优良的吸附性能,其吸附速率比商品化活性炭和XAD-4树脂快45-581倍,而且材料可方便再生且性能基本不受影响。该环糊精聚合物的制备过程绿色,生产成本低廉,易于工业化生产,具有很好的应用前景。研究成果以“Simple synthesis of a swellable porous β-cyclodextrin-based polymer in aqueous phase for rapid removal of organic micro-pollutants from water”为题在化学类重要刊物Green Chemistry 22 (2019)6062-6072作为封面论文发表(https://doi.org/10.1039/C9GC02422K)。


       为使环糊精聚合物材料对水中亲水性和疏水性有机化合物均有很好的吸附速率和吸附容量,采用化学修饰方法对环糊精功能单体进行部分苄基化,然后通过与含刚性结构的交联剂进行傅克烷基化反应合成出具有两亲性特点的超高交联多孔环糊精聚合物(PBCD-B-D),其比表面积高达1445 m2/g,是目前已报道比表面积最高的环糊精聚合物材料之一。该材料表面亲疏水性可通过控制环糊精上的羟基数量进行调节,从而对亲水性和疏水性有机污染物均有很好吸附性能。研究成果以“Amphiphilic hyper-crosslinked porous cyclodextrin polymer with high specific surface area for rapid removal of organic micropollutants”为题在工程类重要刊物Chemical Engineering Journal 382 (2020) 123015上发表(https://doi.org/10.1016/j.cej.2019.123015)。


       通过在水相合成过程中引入季铵盐基团,成功合成出季铵盐功能化环糊精聚合物材料,可同时净化去除水中天然有机物(NOM)、有机微污染物(OMPs)和有害微生物这三大类污染物。该材料对水中腐殖酸、富里酸两种NOM和2-萘酚、3-苯基苯酚、2,4,6-三氯酚、双酚A和双酚S 等5种OMPs具有超快的吸附动力学,其吸附速率比商业活性炭和两种商品树脂(XAD-4 和D-201)高2-3个数量级。由于吸附位点不同,腐殖酸、富里酸和OMPs在材料上没有发生竞争性吸附。该材料还具有非常优良的杀菌消毒性能,在15 g/L处理浓度下对水中大肠杆菌的杀灭(抑制)率达98%以上。此材料具有重复再生性能好、合成方法绿色简单、易工业化生产、成本低廉等优点,在水处理及消毒领域具有潜在的应用前景。研究成果以“Multifunctional β‑Cyclodextrin Polymer for Simultaneous Removal of Natural Organic Matter and Organic Micropollutants and Detrimental Microorganisms from Water”为题在材料类重要刊物ACS Applied Materials & Interfaces12(2020) 12165-12175上发表(https://dx.doi.org/10.1021/acsami.0c00597)。


       针对印染行业废水的复合污染特征,采用材料表面改性和共沉淀法制备出磁性羧甲基化环糊精聚合物,可同时快速吸附去除印染尾水中的碱性橙2、罗丹明B、亚甲基蓝等阳离子有机染料和双酚A等化学辅助剂以及Pb (Ⅱ),Zn (Ⅱ),Cu (Ⅱ),Cd (Ⅱ)等重金属离子。此材料具有超顺磁性及超微孔结构,在外加磁场的条件下很容易实现分离,多次再生后仍拥有良好的吸附性能,对于实际印染废水的深度处理具有一定的适用性。研究成果以“Green synthesis of a magnetic β-cyclodextrin polymer for rapid removal of organic micro-pollutants and heavy metals from dyeing wastewater”为题在环境类重要刊物Environmental Research 180 (2020)108796上发表(https://doi.org/10.1016/j.envres.2019.108796)。


       该项研究得到国家水体污染控制与治理科技重大专项(简称“水专项”)、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项基金等项目资助,也得到南京大学污染控制与资源化研究国家重点实验室、国家有机毒物污染控制与资源化工程技术研究中心和配位化学国家重点实验室支持。

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