污染物环境过程及效应团队王遵尧教授课题组在揭示碳基掺杂催化剂活化过硫酸盐降解2,4,4'-三羟基二苯甲酮研究的最新成果
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污染物环境过程及效应团队王遵尧教授课题组在揭示碳基掺杂催化剂活化过硫酸盐降解2,4,4'-三羟基二苯甲酮研究的最新成果

       碳基材料经掺杂其它元素后,其催化活性显著提高。掺杂的方式和元素有多种,比较常用的碳基材料掺杂元素是氮。如何选择合适的含氮化合物以及掺杂的处理条件显得尤为重要。
       王遵尧教授课题组近年来关注催化剂掺杂的研究,并在这方面进行了积极的尝试。在这项工作中,选取了单壁羧基化碳纳米管(CNT-COOH)、多壁羟基化碳纳米管(CNT-OH)和氧化石墨(GO)等三类碳基材料,掺入尿素、NH4NO3、吲哚和聚苯胺中的氮源。研究了这些不同形式和不同材料处理的碳基材料作为催化剂,活化过硫酸盐(PS)降解2,4,4'-三羟基二苯甲酮(2,4,4'-HBP)。得到了以下研究结论:在不同的碳基材料和不同的掺杂方法得到的催化剂中,NH4NO3-CNT-OH的催化效率最高,如图1。
图1 不同催化剂催化PS对2,4,4'-HBP的去除效果。(A)不同碳质材料,(B)不同N源的N掺杂,(C)CNT-OH和不同NH4NO3掺杂量的NH4NO3-CNT-OH。

       采用液相色谱-质谱联用技术共检测到2,4,4'-三羟基二苯甲酮(2,4,4'-HBP)的10个降解中间产物,并推测出三条主要的降解路径:C-C桥键的断裂、羟基化和聚合反应,特别是观察到二聚体的生成,如图2。
图2 PS/ NH4NO3-CNT-OH体系中2,4,4'-HBP的转化路径

       这一研究成果近日发表于《Water Research》143(2018)176-187(DOI: https://doi.org/10.1016/j.watres.2018.06.038),论文第一作者是潘晓雪博士,通讯作者是曲瑞娟助理研究员。研究工作得到国家自然科学基金、国家博士后基金、江苏省自然科学基金青年基金的资助。同时,得到污染控制与资源化国家重点实验室的支持,作者对此表示感谢。

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