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王遵尧教授课题组高锰酸钾在水溶液中降解苄氯酚的机制研究的最新成果

       苄氯酚(CP)是一种广泛用于消毒剂和杀菌剂配方的广谱抗菌剂,被认为是典型的新兴污染物(ECs),其在水体中检出浓度甚至高达mg L-1水平,具有致癌致畸性,生物累积性,因而应用一些有效的处理方法以去除水中这种持久性污染物势在必行。迄今为止,高锰酸盐(Mn(VII))作为一种绿色氧化剂的在水/废水的原位净化方面具有很大前景。具有效率高,成本低,较稳定,操作方便等特点。此外,生成的锰(III/IV)固体也可以作为凝结剂/吸附剂来增强污染物的水性去除。
       王遵尧教授课题组致力于有机污染物的环境过程转化机理的研究工作。近来,考察了在pH 5.0-10.0的范围内Mn(VII)对CP氧化的动力学并鉴定转化产物。结果表明,Mn(VII)和CP之间的反应可以通过二阶动力学模型成功确定,而二阶速率常数(k)与pH有关,主要包括Mn(VII)在不同pH下的氧化能力,不同pH下原位生成的MnO2胶体的活性以及CP在不同pH下的存在形式。水中MnO2和Fe3+的存在普遍促进了CP的去除,而腐殖酸的影响不明显。使用液相色谱-高分辨质谱(LC-HRMS)技术共鉴定了14种产物(图1)。主要涉及直接氧化、开环和脱羧的反应路径,并有相应的醛或羧酸类产物生成,并采用密度泛函理论(DFT)计算验证了反应位点的合理性(图2)。通过发光菌急性毒性实验评估反应过程的毒性变化,表明整个降解过程趋于无害化,表明降解过程对水生物产生相对较低的生态风险。本降解方法在二沉池的出水和河水中也能有效去除CP,证明了Mn(VII)这种氧化技术在水处理中的高效和潜在应用。
图1 高锰酸钾氧化降解苄氯酚(CP)的反应路径

图2 DFT方法计算获得的CP和产物P1中每个原子的2FED2HOMO值及HOMO轨道分布图,箭头代表可能的反应位点

       这一研究成果近日在线发表于《Water Research》(DOI: 10.1016/j.watres.2018.03.057),论文第一作者为徐新新硕士研究生,通讯作者为王遵尧教授和曲瑞娟助理研究员。研究工作得到国家自然科学基金、国家博士后基金、江苏省自然科学基金青年基金的资助。同时,得到污染控制与资源化国家重点实验室的支持,作者对此表示感谢。

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